中科院金属所等发现弱键合局域振动模导致的反常热传导性质

2020-10-21
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摘要 热传导是固体材料的基本物性之一。高热导率材料在制冷系统散热、电子元器件热管理等方面具有重要应用,低热导率材料常用来构建绝热环境。

  热传导是固体材料的基本物性之一。高热导率材料在制冷系统散热、电子元器件热管理等方面具有重要应用,低热导率材料常用来构建绝热环境。电子、磁振子、晶格均可导热,晶格作为固体材料基本的导热载体,其热导率由公式描述,其中,C为固体比热、为声子声速和为声子寿命;由该公式可知,声速越大,热导率越大。

图1

  中国科学院金属研究所沈阳材料科学国家研究中心功能材料与器件研究部的科研人员与合作者发现,层状晶体CuP2具有与经典半导体材料GaAs相仿的声速,但是热导率低一个数量级,室温下约为4 Wm-1K-1,(图1)。针对该反常行为,科研人员利用非弹性中子散射技术,系统研究该晶体的晶格动力学,从原子层次揭示该反常行为来自Cu原子对的弱键合局域振动模式(rattling振动模)。

  利用美国橡树岭国家实验室散裂中子源(SNS)的衍射仪POWGEN,金属所科研人员研究材料的晶体结构。CuP2具有层状结构,P原子构成的网络和Cu原子层交替排列;Cu原子两两形成孤立的原子对,原子对间距离较远(图1c和1d)。利用日本高能同步辐射装置(SPring-8)的BL04B2谱仪,获得材料的对分布函数,分析表明,该体系不存在原子无序,从而排除原子无序对声子的散射作用。科研人员生长大块单晶,综合运用澳大利亚核科技组织(ANSTO)的飞行时间谱仪Pelican和热中子三轴谱仪Taipan,选定(200)、(022)和(111)三个布里渊区,系统研究材料的晶格动力学,实验得到的色散关系与第一性原理计算结果吻合。在晶格动力学上,Cu原子对呈现弱键合局域振动模式,原子振动方向如图1c和1d中的箭头所示。该模式在低温下频率约为11 meV,随温度升高,急剧软化,表现出强烈的非简谐性(图2)。在色散关系上,科研人员发现反交叉(anti-crossing)特征,表明该弱键合局域振动模式强烈散射纵向声学声子。由于声学声子是导热的主要参与者,尤其是纵向声学声子(声速高达6243 m s-1)。因此,该模式对纵向声学声子的散射导致较低的声子寿命、抵消高声速对热导率的贡献,是造成该晶体具有低热导率的直接原因。

图2

  目前,非弹性中子散射技术是测量原子晶格色散关系有力、直接的手段。借助该技术,科研人员呈现出完整的晶格动力学图像,有利于深入理解材料的反常热传导行为。常规的低热导率材料伴随低声速(即低弹性模量),因此,材料较软;CuP2晶体兼具高声速和低热导率,有望在要求材料兼具良好刚性和绝热性的场合得到应用。

  研究工作的思路由功能材料与器件研究部研究员李昺和张志东提出,金属所2019级博士生齐迹为论文第一作者,李昺和ANSTO博士Dehong Yu为论文的通讯作者。功能材料与器件研究部研究员任卫军、副研究员杨腾,以及在读博士生董宝娟、张召、张哲等参与该研究。参与该研究工作的还有中科院福建物质结构研究所副研究员姜小明、兰州大学教授柴国志、南方科技大学教授何佳清、ANSTO博士Sergey Danilkin、美国橡树岭国家实验室散裂中子源博士张强、日本高能同步辐射装置博士Koji Ohara、日本国立物质材料研究所博士Osami Sakata和陈艳娜、美国得克萨斯大学奥斯汀分校教授Jianshi Zhou,以及美国加州大学河滨分校助理教授Xi Chen等。

  近期,相关研究成果以Dimer rattling mode induced low thermal conductivity in an excellent acoustic conductor为题,发表在Nature Communications上。研究工作获得国家自然科学基金、中科院前沿科学重点研究计划“从0到1”项目和辽宁省“兴辽英才计划”项目的资助,并得到SNS、SPring-8和ANSTO的大科学装置机时支持。

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