由范德华（vdW）异质结内产生的层间激子（interlayer excitons）驱动的红外（IR）探测器，能够克服二维材料光电探测器的诸多问题。过渡金属二硫族化合物（TMDC）的范德华异质结为层间激子的产生提供了先进平台，可用于探测单个TMDC的超截止波长。
近日，韩国化学技术研究院（Korea Research Institute of Chemical Technology）、韩国忠南国立大学（Chungnam National University）与韩国国立蔚山科学技术院（Ulsan National Institute of Science and Technology）组成的科研团队在Advanced Functional Materials期刊上发表了以“High-Performance Infrared Photodetectors Driven by Interlayer Exciton in a Van Der Waals Epitaxy Grown HfS2/MoS2 Vertical Heterojunction”为主题的论文。该论文的共同第一作者为Minkyun Son、Hanbyeol Jang和Dong-Bum Seo，通讯作者为Ki-Seok An。
这项研究首次提出了一种由层间激子驱动的高性能红外光电探测器，该红外探测器由化学气相沉积（CVD）生长的范德华异质结所制备。这项研究标志着光电器件领域进步的一个重要里程碑。
研究人员选择HfS₂与MoS₂的组合来构成范德华异质结平台，从而制备成层间激子驱动的红外探测器。这是由HfS₂的选择性生长以及HfS₂与MoS₂的适当能带偏移（band offset）所激发的。在两步CVD工艺中，HfS₂仅在MoS₂上选择性生长，从而构建了具有较大界面面积的垂直异质结，并为层间激子的产生提供有利的条件。图1a展示了采用两步CVD工艺制备HfS₂/MoS₂范德华垂直异质结的过程。
图1 HfS₂/MoS₂范德华垂直异质结的制备及成果
研究人员利用拉曼光谱和光致发光（PL）技术，探究了原始MoS₂和HfS₂/MoS₂的结构特征和光学性质，结果如图2a至图2c所示。为了进一步阐明异质结构的化学组成，研究人员利用X射线光电子能谱技术（XPS）对HfS₂/MoS₂进行了化学鉴定，测量结果如图2d至图2f所示。
图2 原始MoS₂和HfS₂/MoS₂的光谱探测结果以及HfS₂/MoS₂的XPS测量结果
随后，为了直接证实HfS₂与MoS₂之间存在垂直异质结，研究人员针对其获取了高分辨率透射电子显微镜（HRTEM）图像以及相应的快速傅里叶变换（FFT）分析，结果如图3所示。
图3 HfS₂/MoS₂垂直异质结HRTEM图像和FFT分析
接着，研究人员对基于HfS₂/MoS₂的光电探测器的原理及性能做了详细研究。图4a为基于HfS₂/MoS₂的光电探测器示意图，光电性能测试结果如图4b至4d所示。研究人员同时制备了MoS₂光电探测器，并与基于HfS₂/MoS₂的光电探测器的光电性能进行了比较，结果如图4e至图4h所示。
图4 基于HfS₂/MoS₂的光电探测器的性能及其与MoS₂光电探测器的比较
最后，研究人员探索了不同红外波长（850 nm、980 nm和1550 nm）下基于HfS₂/MoS₂的光电探测器的光响应情况，结果如图5a至图5d所示。图5e展示了在漏极电压（VDS）=−5 V和5 V时，HfS₂/MoS₂能带对齐（band alignment）中层间激子的光致电子提取过程。
图5 基于HfS₂/MoS₂的光电探测器的光响应及其层间激子的驱动原理
综上所述，这项研究成功制备了基于CVD生长的HfS₂/MoS₂异质结高性能光电探测器。在两步CVD工艺中，HfS₂仅在MoS₂上生长，从而建立了具有较大界面面积的垂直异质结。这种有利结构能够有效促进层间激子的产生。该基于HfS₂/MoS₂的光电探测器表现出卓越的性能，在470 nm波长处，探测率（D*）=5 × 10¹⁴ Jones，比MoS₂光电探测器提高了36倍。值得注意的是，在1550 nm波长处（该波段已超出HfS₂和MoS₂各自的探测范围），基于HfS₂/MoS₂的光电探测器的性能表现为：光响应度（R）=600 A/W，D*=7 × 10¹³ Jones，快速上升和衰减时间分别为60 µs和71 µs。这项研究首次报道了利用CVD工艺生长的TMDC来制备层间激子驱动的红外探测器，这种方法为大规模开发高性能二维材料红外探测器开辟了道路。
这项研究获得了韩国国家研究基金会（NRF，2021M3H4A3A01055854和2021M3H4A3A02099208）的资助和支持。